Быстрый рост новых атмосферных частиц за счет конденсации азотной кислоты и аммиака.

Nature, том 581, страницы 184–189 (2020 г.) Процитировать эту статью

33 тыс. доступов

131 цитат

306 Альтметрика

Подробности о метриках

Список авторов и их организаций приводится в конце статьи. Образование новых частиц является основным фактором образования городского смога1,2, но то, как это происходит в городах, часто вызывает недоумение3. Если скорость роста городских частиц аналогична той, которая наблюдается в более чистой среде (1–10 нанометров в час), то существующее понимание предполагает, что новые городские частицы должны быстро поглощаться высокой концентрацией ранее существовавших частиц. Здесь мы показываем с помощью экспериментов, проведенных в атмосферных условиях в камере CLOUD в ЦЕРН, что при температуре ниже +5 градусов по Цельсию пары азотной кислоты и аммиака могут конденсироваться на свежезародышевые частицы размером всего несколько нанометров в диаметре. Более того, когда достаточно холодно (ниже -15 градусов по Цельсию), азотная кислота и аммиак могут образовывать зародыши непосредственно посредством механизма кислотно-щелочной стабилизации с образованием частиц нитрата аммония. Учитывая, что этих паров часто в тысячу раз больше, чем серной кислоты, скорость роста частиц может быть чрезвычайно высокой, достигая значительно более 100 нанометров в час. Однако такие высокие скорости роста требуют, чтобы система газо-частиц нитрата аммония вышла из равновесия, чтобы поддерживать пересыщение газовой фазы. Учитывая сильную температурную зависимость пересыщения газовой фазы, которую мы измеряем, мы ожидаем, что такие переходные условия возникнут в неоднородных городских условиях, особенно в зимнее время, из-за вертикального перемешивания и сильных местных источников, таких как движение транспорта. Несмотря на то, что быстрый рост в результате конденсации азотной кислоты и аммиака может продолжаться всего несколько минут, он, тем не менее, достаточно быстр, чтобы провести свежезародышевые частицы через диапазон наименьших размеров, где они наиболее уязвимы к потерям при очистке, что значительно увеличивает вероятность их выживания. Мы также ожидаем, что зарождение азотной кислоты и аммиака, а также быстрый рост будут важны в относительно чистой и холодной верхней свободной тропосфере, где аммиак может быть конвектирован из пограничного слоя континента, а азотная кислота в изобилии возникает из-за электрических бурь4,5.

Образование новых частиц может маскировать до половины радиационного воздействия, вызванного со времен промышленной революции углекислым газом и другими долгоживущими парниковыми газами6. Считается, что в настоящее время во всем мире образование частиц преимущественно происходит с использованием паров серной кислоты7,8,9. Последующий рост частиц более насыщенный, часто с участием органических молекул10. Часто рост является лимитирующим шагом для выживания частиц из свежезародившихся кластеров до диаметров 50 или 100 нм, где они становятся достаточно большими, чтобы напрямую рассеивать свет, а также способствовать образованию облаков11,12.

Образование новых частиц в мегаполисах особенно важно2, отчасти потому, что загрязнение воздуха в мегаполисах представляет собой кризис общественного здравоохранения13, а также потому, что региональное климатическое воздействие, связанное с городской дымкой в ​​мегаполисах, может быть значительным14. Однако образование новых частиц в сильно загрязненных мегаполисах часто вызывает недоумение, поскольку видимые скорости роста частиц лишь незначительно превышают (примерно в три раза) скорости роста в отдаленных районах, тогда как сток конденсации пара (к фоновым частицам) невелик. до двух порядков больше (расширенные данные, рис. 1). Это предполагает очень низкую вероятность выживания в «долине смерти», где частицы диаметром (dp) 10 нм или менее имеют высокую броуновскую диффузию и будут потеряны в результате коагуляционного поглощения, если не будут быстро расти7,15.

Нитрат аммония уже давно признан важным, но полулетучим компонентом атмосферных аэрозолей16. Нитраты в виде твердых частиц могут стать серьезной проблемой для качества воздуха, особенно зимой и в сельскохозяйственных районах17. Однако считается, что разделение паров азотной кислоты и аммиака с помощью частиц нитрата аммония быстро достигает равновесия, часто благоприятствуя газовой фазе, когда она теплая.